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，李小森李小森（1967－），男
，研究員，博士，主要從事氣體水合物開(kāi)采與綜合利用研究，E-mail:lixs@ms.giec.ac.cn。注：本文曾發(fā)表于《高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào)》2011年第4期
，本次出版有修改。中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所/可再生能源與天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/中國(guó)科學(xué)院廣州天然氣水合物研究中心，廣州 510640
摘要：本文對(duì)多孔介質(zhì)中水合物的形成條件預(yù)測(cè)模型進(jìn)行了研究
。利用微擾鏈－統(tǒng)計(jì)締合流體理論狀態(tài)方程（PC-SAFT），結(jié)合van der Waals-Platteuw模型和毛細(xì)管Kelvin模型，建立了用于多孔介質(zhì)水合物體系的相平衡預(yù)測(cè)模型。在此模型基礎(chǔ)上，針對(duì)甲烷水合物和CO2水合物，對(duì)界面張力作了進(jìn)一步的研究。首先，根據(jù)多孔介質(zhì)水合物相平衡實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，回歸得到不同條件下的界面張力值，結(jié)果發(fā)現(xiàn)界面張力隨溫度升高而單調(diào)升高關(guān)鍵詞：水合物
；多孔介質(zhì)；界面張力；溫度；孔徑Study on the Hydrate Formation Phase Equilibrium Model in the Porous Media Based on PC-SAFT Eq uation of State
Zeng Zhiyong,Li Xiaosen
Guangzhou Center for Gas Hydrate Research/Key Laboratory of Renewable Energy and Gas Hydrate/Guangzhou Institute of Energy Conversion,The Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China
Abstract:This work studies the thermodynamic model of hydrate equilibrium formation conditions in the porous media.Based on the Perturbed Chain-Statistical Associating Fluid Theory (PC-SAFT) equation of state (EOS),combining with van der Waals-Platteuw model of hydrate and Kelvin equation of capillary,a phase equilibrium computational model was built.Based on this model,the surface tension was further studied for methane and CO2hydrate.Firstly,values of surface tension were regressed from experimental equilibrium formation conditions.It is shown that the surface tension increases with the temperature increasing and decreases with the pore radius increasing,moreover,it shows a near-line trend.Thus,the surface tension function of temperature and pore radius was proposed.Parameters of thefunction were optimizedfrom experimental data with genetic algorithm.The result shows that the revised model with the correlated surface tension has a distinct improvement in the predicting the hydrate equilibrium formation conditions,average absolute deviations are 1.66% and 2.76% for methane and CO2hydrates,respectively.
Key words:gas hydrate;porous media; surface tension;temperature; pore radius
0 引言
天然氣水合物是在一定熱力學(xué)條件下由甲烷等小分子和水分子結(jié)合而形成的類(lèi)似冰狀、非化學(xué)計(jì)量的固態(tài)籠型晶體[1-2]
。在自然界中主要存在于陸地永久凍土帶和水深超過(guò)300 m的海洋沉積物中。由于其能量密度高、儲(chǔ)量大等特點(diǎn)，天然氣水合物作為一種潛在的替代能源而受到廣泛的關(guān)注。根據(jù)水合物勘探和成藏研究的結(jié)果[3]，天然氣水合物大多賦存于各種沉積物孔隙中，因此，沉積物特性對(duì)水合物形成分解條件的影響成為一個(gè)重要的研究熱點(diǎn)[4-14]。由于天然氣水合物賦存區(qū)域的沉積物具有孔隙度較高
、比表面較大的特點(diǎn)，界面現(xiàn)象對(duì)孔隙中水合物的熱力學(xué)性質(zhì)存在顯著的影響。為了探究這種影響，人們從實(shí)驗(yàn)和理論2個(gè)方面開(kāi)展了大量的研究；Handa等[4]于1992年首先對(duì)多孔介質(zhì)影響天然氣水合物的穩(wěn)定條件進(jìn)行了研究；之后Uchida等[5-7]開(kāi)展了大量的研究，獲得了從6～100 nm孔徑的硅膠中水合物相平衡條件的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。此外，Li等[8]和Anderson等[9]眾多學(xué)者展開(kāi)了多孔介質(zhì)中水合物的熱力學(xué)性質(zhì)研究，提出了毛細(xì)作用力是影響沉積物中水合物穩(wěn)定存在的關(guān)鍵因素之一，獲得了大量的多孔介質(zhì)中水合物的相平衡數(shù)據(jù)。此外，眾多學(xué)者也對(duì)多孔介質(zhì)中水合物的熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了大量的理論與模型研究
。1999年， Clarke等[10]以毛細(xì)管為物理模型，以氣－液界面為考察對(duì)象，首先建立了多孔介質(zhì)的熱力學(xué)模型。此后，Klauda等[11]也在毛細(xì)管模型的基礎(chǔ)上，以水合物－水界面為考察對(duì)象并考慮了孔徑的分布以上模型基本上是以Kelvin方程描述毛細(xì)作用為基礎(chǔ)建立起來(lái)的，在部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的關(guān)聯(lián)上一般具有較好的計(jì)算結(jié)果
，但是，不同來(lái)源、不同孔徑以及不同溫度區(qū)間的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸的界面張力明顯不一樣。在現(xiàn)有的文獻(xiàn)中，Wilder等[15]認(rèn)為水合物－水的界面張力等同于冰－水相的界面張力，為27 m J/m2。Zhang等[16]在對(duì)乙烷水合物－水的界面張力研究時(shí)也取了相同的值。Uchida等[7]測(cè)定了甲烷水合物－水，二氧化碳水合物－水及丙烷水合物－水的界面張力，分別為（17±3)m J/m2、（14±3)m J/m2與（25±1)m J/m2。Anderson等[9]測(cè)定了平均孔隙直徑為30.6、15.8與9.2 nm的多孔介質(zhì)的水合物平衡分解條件，給出了冰－水、甲烷水合物－水和二氧化碳水合物－水的界面張力分別為（32±2）、 （32±3）和（30±3)m J/m2。鑒于界面張力對(duì)多孔介質(zhì)中水合物形成條件的重要影響，有必要對(duì)界面張力做進(jìn)一步的研究。本文的主要目的是利用微擾鏈－統(tǒng)計(jì)締合流體理論狀態(tài)方程結(jié)合van der Waals-Platteuw模型和毛細(xì)管Kelvin模型
，建立了用于多孔介質(zhì)中水合物體系的相平衡預(yù)測(cè)模型。并在此基礎(chǔ)上，探索溫度1 模型與理論
1.1 水合物熱力學(xué)模型
本工作采用以統(tǒng)計(jì)力學(xué)為基礎(chǔ)的van der Waals-Platteeuw模型[1]來(lái)計(jì)算水分子在水合物相中的逸度，表達(dá)式為
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其中：
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式中：
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其中：w (r）為孔穴內(nèi)客體分子距孔穴中心為r時(shí)與周?chē)肿酉嗷プ饔玫目倓?shì)能
水在空水合物籠中的逸度
可由空水合物籠中水的化學(xué)位
與純水的化學(xué)位
計(jì)算獲得
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其中：
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在公式（4）中純水的逸度
由狀態(tài)方程計(jì)算獲得，公式（5）中
由實(shí)驗(yàn)測(cè)得
與
分別為空水合物籠與液態(tài)水之間的焓差與摩爾體積差
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其中：
與
分別為參考條件下空水合物籠與液態(tài)水的焓差和熱容差
與β的大小可根據(jù)水合物生成條件的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸獲得；β為熱容的溫度系數(shù)
表1 水合物的熱力學(xué)參數(shù)[17]
1.2 狀態(tài)方程
微擾鏈－統(tǒng)計(jì)締合流體理論狀態(tài)方程（PC-SAFT）是Gross和Sadowski[18]在微擾理論上發(fā)展起來(lái)的
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式中：Z是壓縮因子
根據(jù)PC-SAFT狀態(tài)方程[18],Zhc可以表示為
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其中：xi是分子i的摩爾分?jǐn)?shù)
；mi表示分子i中一個(gè)鏈的鏈節(jié)數(shù)；m表示混合體系中的平均鏈節(jié)數(shù)；Zhs表示硬球作用的貢獻(xiàn)項(xiàng)表示分子i的鏈節(jié)在硬球系統(tǒng)的徑向分布函數(shù)。
微擾項(xiàng)的壓縮因子Zdisp表示為
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其中：
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締合項(xiàng)采用Michelsen和Hendriks[20]提出的計(jì)算公式
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式中：Vm表示摩爾體積
表示分子i的A締合位中沒(méi)有與其他活性位締合的摩爾分?jǐn)?shù)，它是締合項(xiàng)的關(guān)鍵參數(shù)
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式中：Vm為摩爾體積
表示締合能
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式中：
和
分別表示締合位之間的體積參數(shù)和能量參數(shù)
在本工作中，PC-SAFT方程中的所有分子參數(shù)選自文獻(xiàn)[21]
1.3 多孔介質(zhì)模型
由于多孔介質(zhì)具有較大的比表面積和界面張力
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根據(jù)Kelvin方程
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式中：σ表示氣液界面張力；V表示液相摩爾體積
在Kelvin方程中，界面張力常處理為常數(shù)
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式中：σ和σ0分別為同一溫度下半徑為r的液滴和平液面的界面張力
此外
1.4 計(jì)算模型
本工作中涉及基礎(chǔ)水合物相平衡計(jì)算模型
圖1 回歸多孔介質(zhì)中水合物形成條件計(jì)算模型中界面張力的流程
圖1給出了利用界面張力回歸程序的計(jì)算框圖
。為了計(jì)算在給定的溫度和壓力下的最優(yōu)界面張力：1）輸入給定的溫度（或壓力）值，進(jìn)料組成和最初的壓力（或溫度）假設(shè)值以及界面張力假定值；2）進(jìn)行溫度－壓力的閃點(diǎn)計(jì)算；3）利用方程（1）計(jì)算水在水合物中的逸度（4）檢測(cè)是否
等于水在液相或氣相中的逸度。如果逸度不相等
，則重新設(shè)定一個(gè)壓力（或溫度）的假設(shè)值，然后返回步驟2；若相等參數(shù)優(yōu)化模型的步驟與界面張力回歸模型具有相似性。之所以選擇遺傳算法做參數(shù)優(yōu)化是由于它相比傳統(tǒng)算法具有更好的收斂性
在本工作中，主要采用壓力的絕對(duì)平均偏差（AAD）來(lái)衡量偏差程度
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2 結(jié)果與討論
2.1 模型驗(yàn)證
首先
2.2 界面張力規(guī)律分析
在毛細(xì)模型中
，界面張力是一個(gè)關(guān)鍵的參數(shù)，它體現(xiàn)的是多孔介質(zhì)對(duì)分子化學(xué)勢(shì)影響的大小，一個(gè)準(zhǔn)確的界面張力值對(duì)于多孔介質(zhì)中水合物的熱力學(xué)性質(zhì)計(jì)算有非常重要的作用。因此，本文立足于文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[5-7,9]，對(duì)界面張力的影響作進(jìn)一步考察。
圖2 比較甲烷和二氧化碳水合物在體相中形成條件的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[1]和計(jì)算值
目前，大部分文獻(xiàn)將界面張力處理為常數(shù)
，但是不同實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸得到的界面張力值不一致。根據(jù)Klauda等[11]的研究結(jié)果，取水合物－水界面張力比較符合實(shí)際，并假定與冰－水界面張力相等界面張力定為27 m J/m2。因此在本考察中，取甲烷和二氧化碳水合物的界面張力為31 m J/m2。圖3和圖4分別考察的是將甲烷水合物和CO2水合物界面張力值處理為常數(shù)的結(jié)果。顯然，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值相差較大，對(duì)于甲烷水合物和CO2水合物相平衡壓力計(jì)算絕對(duì)平均偏差分別為17％和7.5％。而且，計(jì)算的相平衡壓力隨溫度變化的趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)值的趨勢(shì)存在明顯的差別，隨著溫度的升高，偏差有增大的趨勢(shì)。因此，將界面張力處理為常數(shù)無(wú)法獲得準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果。
圖3 甲烷水合物形成條件的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[1]與σ＝27 m J/m2時(shí)模型計(jì)算值的比較
圖4 二氧化碳水合物形成條件的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[1]與σ＝27mJ/m2時(shí)模型計(jì)算值的比較
為了獲得良好的計(jì)算結(jié)果，本文對(duì)界面張力進(jìn)行了進(jìn)一步的考察
σ＝pa + pb×T (19）
式中：σ表示界面張力
；pa和pb為方程的參數(shù)。根據(jù)圖5和6
，可以發(fā)現(xiàn)回歸線(xiàn)的斜率隨孔徑的增大有單調(diào)增大的趨勢(shì)，本文進(jìn)一步考察了甲烷水合物和CO2水合物體系的界面張力與孔徑大小的關(guān)系。首先本工作對(duì)不同孔徑下界面張力作了線(xiàn)性回歸，獲得線(xiàn)性方程的pa和pb2個(gè)參數(shù)，線(xiàn)性方程的參數(shù)與孔徑的關(guān)系如圖7和8所示。發(fā)現(xiàn)對(duì)于甲烷水合物和CO2水合物，pa隨著孔徑的增大而單調(diào)下降，而pb隨著孔徑的增大而單調(diào)增大，并且呈線(xiàn)性關(guān)系。因此，界面張力與孔徑也可以表示為線(xiàn)性關(guān)系，表達(dá)式如下：pa= a+ br (20)
pb= c+ dr (21）
圖5 不同孔徑下甲烷水合物的回歸界面張力與溫度的關(guān)系
圖6 不同孔徑下二氧化碳水合物的回歸界面張力與溫度的關(guān)系
圖7 不同溫度下回歸的公式（19）的參數(shù)pa與孔徑的關(guān)系
圖8 不同溫度下回歸的公式（19）的參數(shù)pb與孔徑的關(guān)系
2.3 界面張力關(guān)聯(lián)公式參數(shù)回歸
為了獲得關(guān)聯(lián)方程的參數(shù)
，進(jìn)一步對(duì)方程的參數(shù)做了優(yōu)化回歸。利用文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[4-6,9]，采用遺傳算法，根據(jù)所建立的參數(shù)優(yōu)化模型，獲得了甲烷水合物和CO2水合物的界面張力與溫度和孔徑函數(shù)關(guān)系式的參數(shù)，具體結(jié)果如表2所示。
表2 公式（20）和（21）中的回歸參數(shù)
表3 模型計(jì)算結(jié)果的比較
參數(shù)回歸優(yōu)化過(guò)程中的預(yù)測(cè)壓力與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比的絕對(duì)平均偏差如表3所示
。顯然，相比將界面參數(shù)定為常數(shù)，本工作將界面張力處理為溫度與孔徑的函數(shù)能夠大大提高計(jì)算精度，對(duì)于甲烷水合物和CO2水合物，其絕對(duì)平均偏差分別為1.66％和2.76％3 結(jié)語(yǔ)
多孔介質(zhì)對(duì)水合物相平衡條件的影響非常重要
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這次我們說(shuō)一下前段時(shí)間大火的原神
步驟1. 在“此電腦”上右鍵點(diǎn)擊，選擇“管理”
步驟2. 在分區(qū)列表中
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注意
*這里要注意：因?yàn)閃indows 系統(tǒng)按照1024MB=1GB計(jì)算
步驟4.?建立簡(jiǎn)單卷
重新劃分為一個(gè)或多個(gè)分區(qū)都可以
步驟5.?分配容量給其他分區(qū)
對(duì)于未分配空間，也能選擇把它指派給任一已存在的分區(qū)
，在選中的分區(qū)上右鍵點(diǎn)擊，選擇“擴(kuò)展卷”，然后按提示操作即可。
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